Al final logró pasar como primero de grupo y en dieciseisavos se enfrentó al campeón de la liga rusa, el Spartak Moscú, a quien consiguió vencer en el partido de ida por 1-3, mientras que en el partido de vuelta cayó por 1-2 en San Mamés, pero se clasificó para la siguiente ronda por el marcador global de la eliminatoria. Con el cambio de técnico el equipo mejoró notablemente y el 17 de enero de 2021 conquistó su tercera Supercopa de España; los rjiblancos eliminaon al Real Madrid (2-1) en la semifinal y después se enfrentaron al F. C. Barcelona en final, en un partido que se decidió en la prórroga con un gol de Iñaki Williams que puso el 3-2 en el marcador a favor del Athletic. De nuevo volvió a salir derrotado, en este caso por 1-3; Iñaki Williams marcó el gol de la honra para los bilbaínos. Sí consiguió buenos resultados en la Copa, donde tras eliminar al F. C. Barcelona en cuartos de final -con un ajustado remate de cabeza de Iñaki Williams en el último minuto- y al Granada C. F. en semifinales -gracias a un gol decisivo de Yuri-, accedió a su 38.ª final del torneo contra su eterno rival, nueva camiseta del barcelona la Real Sociedad.
En Copa cayeron en cuartos de final ante el FC Barcelona tras ponerle en apuros en el partido de vuelta. En la Liga Europa consiguieron llegar hasta los cuartos de final tras eliminar a Olympique de Marsella y Valencia en dieciseisavos y octavos respectivamente. Por último, en Liga consiguieron la quinta plaza que le daba acceso a la fase de grupos de la Europa League 2016-17. En la última temporada de Valverde, el equipo estuvo titubeante tanto en Liga como en Europa (eliminado por el APOEL), sin embargo, en la Copa del Rey los leones volvieron a caer eliminados, en octavos de final, frente al FC Barcelona dando una buena imagen. En octavos de final le tocó jugar contra el Olympique de Marsella. Debido a ello la final fue aplazada a la espera de nuevos acontecimientos. A pesar de ello la junta directiva se mostró firme y siguió apostando por él hasta que, a finales de diciembre, tras una derrota ante la Real Sociedad en San Mamés, el presidente Aitor Elizegi cesó al entrenador y puso en su lugar a Marcelino García Toral.
En el partido de vuelta, consiguió mantener la ventaja empatando por 1-1, dejando atrás una «sequía de títulos» de 31 años. El 2 de febrero Maradona agredió con un rifle de aire comprimido a un grupo de periodistas y fotógrafos que hacían guardia en la puerta de su casaquinta ubicada en Moreno y por este hecho fue condenado, tiempo después, a dos años de prisión en suspenso y a indemnizar a los periodistas agredidos. Como veranos anteriores, las únicas incorporaciones vinieron de jugadores del filial, en este caso, Gaizka Larrazabal -hijo del exfutbolista Aitor Larrazabal- y Asier Villalibre, máximo goleador de Segunda B. También hubo otros jugadores que alternaron el primer equipo con el filial, caso de Oihan Sancet y Dani Vivian. Otros jugadores destacables de esa época en el Athletic, fueron; Eneko Arieta (tercer máximo goleador de la historia del club, sin contar goles en Campeonato Regional), Fidel Uriarte, Txetxu Rojo, Ángel María Villar o Javier Irureta. Ya en la fase de grupos, le tocó enfrentarse al F. C. Oporto, al Shakhtar Donetsk y al BATE Borísov, un grupo que se presumía relativamente asequible; sin embargo, el Athletic, evidenciando su bajón respecto a la anterior temporada, no realizó una buena actuación y quedó tercero en la liguilla.
Durante esa temporada, el conjunto bilbaíno fue protagonista en el mercado invernal, ya que el Manchester City de Pep Guardiola abonó los 65 millones de la cláusula de rescisión de Aymeric Laporte. Para paliar la marcha del jugador, que dejaba un importante agujero en la defensa, el presidente Josu Urrutia decidió pagar la cláusula del capitán de la Real Sociedad, Iñigo Martínez, que ascendía a 32 millones de euros, lo que supuso el fichaje más caro de la historia del Athletic. Los días 19 y 27 de agosto de 2014 se jugó el play-off de clasificación para la fase de grupos de la Liga de Campeones, y al Athletic le tocó enfrentarse contra el Nápoles, uno de los rivales más fuertes que había en el bombo. En liga la trayectoria fue descendente, los malos resultados provocaron el hundimiento del equipo que acabó en decimosexta posición con 43 puntos, lo que supuso la peor clasificación desde el bienio nergo. El grupo en el que Argentina debía conseguir la clasificación estaba compuesto por Venezuela, Colombia y Perú. En aquella temporada, los cinco primeros clasificados se mostraron altamente superiores al resto; tal es así, que el Sevilla F. C., quinto clasificado en Liga, logró la extraordinaria cifra de 76 puntos (hasta ese momento, ni el cuarto clasificado de Liga había pasado nunca de los 71 puntos).
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